A model of particles with patches for the digital study of the mechanical answer of the frosts
Un modèle de particules à patchs pour l'étude numérique de la réponse mécanique des gels
Résumé
In the current language, the term “gel” refers to a large number of materials that have intermediate behavior between solid and liquid. They generally have a low yield stress, and can be soft and ductile as well as hard and brittle. So, the term "gel" refers primarily to a type of macroscopic behavior. At the microscopic scale, these materials are formed by small elements, colloids or polymers, suspended in a liquid, which ensures a global incompressibility. Colloids, as well as polymers, are subject to thermal motion which gives them a certain ability to reorganize. This allows some gels to flow like liquids. Yet, by definition, gels also exhibit a yield stress which allows them to be stable in the absence of mechanical stress: this is possible because the colloids or polymers that compose them tend to stick together and form a network structure. It is thus essential that these elements develop mutually attractive interactions that are responsible for the formation of a weak, yet mechanically stable, network within the suspending fluid. The objective of this thesis is to build numerical tools, based on molecular dynamics, to study the formation and the mechanical behavior of gels. For this, we use a model of ``patchy'' particles taken from the literature. It consists of spherical objects at the surface of which are grafted small patches that attract each other. The interaction between patchy particles thus combine a central repulsion with attractive potentials between patches. Considering these particles as ``building blocks '' that form polymers, we have built and characterized a model of semi-flexible linear polymers of controlled rigidity; we have then studied the crosslinking kinetics of chemical gels and their mechanical (elastic) response under a constant strain. We were able to show that the network topology depends significantly of crosslinking conditions, and determines quite significantly the elastic response of the material. A preliminary study of colloïdal physical gels is also presented in the last part of the document
Dans le langage courant, le terme « gel »réfère à un grand nombre de matériaux qui ont des comportements intermédiaires entre solides et liquides. Ils présentent en général une faible contrainte seuil, et peuvent aussi bien être mous et ductiles que durs et cassants. Le terme "gel" fait donc d'abord référence à un type de comportement macroscopique. A l'échelle microscopique, la matière dont ils sont formés, colloïdes ou polymères, est suspendue et diluée dans un liquide, qui assure un caractère essentiellement incompressible à l'ensemble. Les polymères, comme les colloïdes, sont soumis à l'agitation thermique qui leur confère une certaine capacité à se réorganiser. Cela permet à certains gels de s'écouler comme des liquides. Mais par définition, les gels présentent aussi une contrainte seuil qui leur permet d'être stables en l'absence de sollicitation mécanique : cela est possible parce que les colloïdes ou polymères qui les composent ont tendance à s'attacher entre eux de sorte à former une structure en réseau. Il est donc essentiel que ces éléments soient sujet à des interactions attractives, qui permettent la formation d'un réseau faible, mais mécaniquement stable, au sein du fluide porteur. L'objectif de cette thèse est de construire des outils numériques de type dynamique moléculaire pour étudier la formation et le comportement mécanique de gels. Pour cela, nous utilisons un modèle de ``particules à patchs'' tiré de la littérature. Les particules sont des objets de forme sphérique à la surface desquels sont greffés des sites ponctuels, les « patchs » qui s'attirent entre eux. Les interactions entre particules combinent une répulsion centrale aux efforts entre patchs. En considérant ces particules comme des « briques élémentaires » qui constituent des polymères, nous avons construit et caractérisé un modèle de polymères linéaires semi-flexibles de rigidité contrôlée. Puis, nous avons étudié la cinétique de réticulation de gels chimiques ainsi que sa réponse mécanique quand celui-ci est soumis à une déformation constante. Nous avons ainsi pu mettre en évidence que la topologie du réseau dépend très sensiblement des conditions de réticulation, et joue un rôle déterminant dans la réponse élastique du matériau. Ce même modèle de particules à patchs a aussi été utilisé pour construire un modèle de gels physiques colloïdaux, dont l'étude est restée cependant préliminaire
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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